2023年12月27日，《ACS Nano》在線刊發了我院王春棟教授與北京工業大學王曉蕾教授關于自旋催化的最新研究成果“Manipulation of Electron Spins with Oxygen Vacancyon Amorphous/Crystalline Composite-Type Catalyst”。我院王春棟教授與北京工業大學王曉蕾為共同通訊，我院博士生李林峰與科研助理張霞為共同一作，6774澳门永利為論文第一完成單位。

圖1.自旋催化示意圖

陽極尿素氧化反應(UOR)是一種極具吸引力的半反應，可以取代OER，并與析氫反應(HER)共同實現氫燃料的同步生成和富尿素廢水的淨化。然而，如何實現整體高效的尿素電解仍然是一個挑戰。調節電子自旋極化态是提高氧電催化反應動力學的有效途徑。雖然尿素電氧化過程涉及到多步含氧吸附中間體，但迄今為止文獻中對尿素電氧化過程中自旋工程鮮有報道。

圖2.部分實驗結果

基于此，研究團隊制備了由非晶RuO₂修飾的晶型NiO組成的超薄納米片，顯示出優異的HER和UOR活性和穩定性。配置的a-RuO₂/NiO || a-RuO₂/NiO需要1.372 V (vs. RHE)的低驅動電壓才能在1M KOH + 0.33 M尿素中産生10 mA cm⁻²的電流密度。改進的二乙酰一肟法(DAMO法)對尿素的降解率為92.51%，在廢水淨化中具有較大的潛力。研究人員發現，優異的HER和UOR活性來自于設計的非晶/晶型界面結構，允許引入大量的氧空位。氧空位改變了a-RuO₂/NiO活性中心的電子自旋态，從而調節了d帶中心，從而優化了中間物質的吸附/解吸性質，最終實現了優異的析氫和尿素氧化反應動力學。

此項工作是王春棟教授團隊在自旋催化方向的階段性研究成果。團隊長期從事電催化相關探索，近兩年來在能源催化材料局域電子調控及反應動力學機制研究方面取得了系統研究成果（ACS Nano, 2023, 17, 10906–10917;Adv. Funct. Mater., 2023, 2303986;Chem Catalysis,2023, 100840;Nano Energy,2023, 118，108952;Coord. Chem. Rev., 2023, 488, 215189;Coord. Chem. Rev.,2023, 478,214973；Sci. Bull, 2022, 67, 1763;Research,2022, 9837109;J. Am. Chem. Soc., 2022, 144, 3, 1174-1186. (封面論文)），并獲得2022年湖北省自然科學三等獎（第一完成人）。

文章鍊接

Manipulation of electron spins with oxygen vacancy on amorphous/crystalline composite-type catalyst

https://doi.org/10.1021/acsnano.3c12133